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中国科学：材料科学（英文）
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中国科学：材料科学（英文）/EISCI
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    自组装FeRu双金属纳米催化剂在可逆固体氧化物电池中实现高效稳定的CO-CO2相互转化

    王晶张栋刘通徐安琪...
    1471-1480页
    查看更多>>摘要：本文报道了一种适应于高效稳定的CO-CO2相互转化的可逆固体氧化物电池(RSOC)相变燃料电极.该燃料电极由FeRu双金属纳米催化剂和 Ruddlesden-Popper 相 Pr0.8Sr1.2Fe1-x-yRuxMoyO4 氧化物复合而成(FeRu@PSFRM).固体氧化物燃料电池(SOFC)模式时,单电池800℃时的最大输出功率密度可以达到170 W cm-2;而在固体氧化物电解池(SOEC)模式下,800℃、1.3 V时电解池的电解电流密度达到-0.256 A cm-2.在SOFC-SOEC循环测试过程中,RSOC中CO-CO2相互转化过程经历了"活化-稳定-衰退"三个明显阶段.幸运的是,性能衰退的燃料电极可通过"原位氧化-还原"处理实现性能再生,有效提升该电池的使用寿命.研究结果表明,原位脱溶形成的FeRu@PSFRM材料是一种极具应用潜力的燃料电极候选材料,以期实现高效稳定的CO-CO2相互转化.

    Ruddlesden-Popper oxideCO-CO2 conversioncy-cling testperovskite oxidereversible solid oxide cellsdistribu-tion of relaxation timeselectrochemical impedance spectrafuel electrode

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    具有增强一致性和透气性的无基底超薄表皮生物电极用于长期生理监测

    李冠军公彦婷方诗镪游通...
    1481-1490页
    查看更多>>摘要：开发耐用且可靠的生物电极,用以采集高质量的生物电信号,已成为人体生理状态监测和人机交互领域的关键技术.然而,现有的生物电极多基于传统弹性基底,这导致了机械性能不匹配和低渗透性等问题,并且缺乏与生物皮肤类似的多方面属性和必要的协同特性.本研究中,我们报道了一种新型的基于自支撑导电全聚合物薄膜的超薄表皮生物电极(ASU-EBE).该电极将超一致性、优异的拉伸性和透气性集成于一体,展现了约475 S cm-1的高导电性,约48％的出色拉伸性,与生物组织界面的超一致性以及优异的透气性.该电极的电子和机械性能得到提升,这归功于在PEDOT:PSS中引入水溶性聚氧化乙烯,以调节分子间π-π堆积距离,并促进纳米纤维结构的形成.因此,ASU-EBE在与皮肤接触时的阻抗远低于标准凝胶电极,使其成为复杂日常环境下长期医疗监测的理想选择.

    flexible bioelectronicsepidermal bioelectrodesfree-standing conductive filmsconformalitybreathability

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    本征可修复的导电聚合物/水凝胶纳米复合薄膜及其独特的体沟道用于实现高性能、柔性和可修复的有机光电晶体管

    严育杰朱晓婷张国成汪秀梅...
    1491-1499页
    查看更多>>摘要：柔性有机光电晶体管(OPTs)在大机械形变的下一代可穿戴系统中至关重要.然而,目前报道的大多数OPTs都是场效应基结构,其界面电荷传输和本征低跨导的特性限制了 OPTs的机械柔性和光电性能的发展.此外,沟道层的p共轭半导体聚合物也缺乏特殊的可修复位点,使其很难实现薄膜的自我修复功能.本文报道了一个具有独特体沟道和强修复功能的柔性高光电性能的OPTs.该OPTs使用有机电化学晶体管架构,由3D体沟道的可修复导电聚合物/水凝胶复合薄膜组成.该器件不仅在遭受损伤后能够在100 ms内有效恢复其机械和电学性能,同时还展现出出色的机械柔性.更重要的是,该器件实现了紫外光波段的高光测性能,其中光响应度高达1.01 × 105 A W-1,探测率达1.01 × 105 A W-1,外量子效率达3.03 × 104％.结果表明,具有独特体沟道和本征可修复功能的OPTs在下一代可穿戴电子器件的使用中具有潜在应用价值.

    electrochemical transistorinterfacephototransistorhealingvolumetric channelflexibility

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    用于低能耗人工视觉系统的具有互补光调制和低功耗的双极突触有机/无机异质结晶体管

    刘常飞高昌松黄伟龙连敏锐...
    1500-1508页
    查看更多>>摘要：光电突触晶体管将光传感和突触功能集成到单个器件中,在视觉信息采集、识别、记忆和处理的神经形态计算具有显著的优势.然而,现有光电突触的权重更新主要是基于光刺激和电刺激分别调节突触的兴奋和抑制.这种方式严重限制了器件的处理速度和应用场景.在这项工作中,我们提出了双极突触有机/无机异质结晶体管(BSOIHT),可以有效地模拟光刺激下的双向(兴奋/抑制)突触行为.此外,通过优化电极接触位置以及电极材料,晶体管的载流子注入得到了显著改善,使得突触事件功耗降至2.4 fJ.此外,采用BSOIHT构建的神经形态视觉系统,有效地促进了图像预处理,将识别准确率从44.93％大幅提高到87.01％.这为构建低能耗的人工视觉系统提供了新的途径.

    photoelectric synaptic transistorartificial vision systemlow energy consumptionbipolar heterojunction tran-sistor

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    高度灵活可控的多孔MOF膜用于高效药物释放

    李家馨鄢亚超房庆霖陈颖芝...
    1509-1520页
    查看更多>>摘要：具有生物力学和生化活性的敷料在伤口护理和皮肤组织再生中起着至关重要的作用.然而,机械失配和药物释放管理所涉及的问题限制了当前敷料的有效使用.在本工作中,我们报道了一种简单的策略,即采用聚偏二氟乙烯(PVDF)作为底物,通过嵌入不同尺寸的沸石咪唑酸盐框架(ZIF-8)种子,以推动具有均匀蜂窝结构的高柔性金属有机框架(MOF)复合膜的受控生长,用于药物负载和释放.以嵌入的种子为控制中心,形成的多孔膜具有约0.7-3μm的宽孔隙.这种可调节的微尺度孔与ZIF-8中的固有纳米孔不仅可以有效地提高抗炎类药物的负载(姜黄素,CCM),而且还能够快速并可控地释放药物,大大提高了抗菌活性,同时促进细胞生长.其中,在40 nm种子上生长的0.7μm多孔膜的表现优于其他蜂窝膜,与2μm多孔膜(相当于裸PVDF基质)相比,细胞增殖能力提高了约2倍,针对金黄色葡萄球菌(S.aureus)和大肠杆菌(E.coli)的抗菌活性分别提高了5倍和2.4倍,是基底抗菌活性的5倍,这是因为这种最佳孔几何结构具有CCM和Zn2+释放特性的平衡效应.这种可控分层孔阵列膜的独特性质有望真正用于伤口愈合,同时也为生物医学设计提供了新的指导.

    MOF membranehierarchical porescontrollable drug releasecytocompatibility

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    氨基酸基防污可注射自融合水凝胶的制备及其在术后防粘连中的应用

    李萌张梦园刘正谢瑞琳...
    1521-1532页
    查看更多>>摘要：设计和制备具有优异防污能力的可注射防粘连材料对预防手术后组织和器官的粘连具有重要的意义.在此,我们将含有羟基的氨基酸衍生物引入水凝胶的制备中,通过N-丙烯酰丝氨酸(ASer)的自由基聚合制备了一种新型的氢键交联水凝胶(PASer).结果发现一个甲基取代基的存在会对分子间氢键相互作用产生明显的影响:与聚(N-丙烯酰苏氨酸)(PAThr)水凝胶相比,PASer水凝胶具有较低的成胶浓度和增强的力学性能.值得一提的是,亲水性羟基使PASer水凝胶能够有效抵抗蛋白质吸附和细胞粘附.PASer水凝胶具有优异的力学性能、可注射性、自融合性、良好的生物相容性和适宜的体内停留时间,符合临床对术后抗粘连材料的要求.体内研究实验结果表明,PASer水凝胶在建立的小鼠腹壁缺损模型中可以有效预防术后腹膜粘连发生.

    hydrogelinjectabilityantifoulingamino acidabdominal adhesion

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    分子间相互作用调控丝素蛋白/聚丙烯酰胺水凝胶的网络形貌和β片结晶,赋予水凝胶优异的黏附、应变和传感性能

    杨德桢孙传强韩哲袁宝刚...
    1533-1542页
    查看更多>>摘要：丝素蛋白(SF)作为一种特殊的天然聚合物,具有优异的生物相容性、生物降解性和双亲性,是制备柔性传感器的良好候选者.然而,丝素蛋白的高结晶度和结晶不可控性使获得这种出色的仿生水凝胶传感器具有挑战性.纯SF水凝胶是脆性的,没有黏性.在此,我们通过引入聚丙烯酰胺(PAM)到SF水凝胶中来解决这一问题.由于SF/PAM水凝胶具有较强的分子间相互作用,其网络形貌由欧几里得孔改变为非欧几里得孔.同时,其β片结晶很容易被抑制到纳米尺度.这些演变不仅使SF/PAM水凝胶具有优异的机械性能,而且具有出色的黏附性能.与纯PAM水凝胶相比,SF8/PAM水凝胶的拉伸强度、拉伸破坏应变、抗压强度(80％应变下)和黏附性能(在猪皮上)分别提高了 133.1％、120.9％、610.8％和104.8％.此外,SF的双亲性可以使碳纳米管(CNTs)在水凝胶中分散良好.制备的CNT0.3/SF8/PAM水凝胶继承并进一步改善了上述性能.除此之外,它还表现出优异的自黏附传感性能,最大灵敏度因子高达10.13,工作应变范围超过1000％,大应变下稳定循环拉伸达500次以上.同时,六种人类活动的精确检测也得到了验证.本工作为实现高性能SF基水凝胶提供了新策略,并证实SF/PAM水凝胶在柔性可穿戴应变传感器中具有广阔的应用前景.

    silk fibroinintermolecular interactionnetwork morphologyβ-crystallizationadhesionhydrogel strain sensor

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    CO2和NO3-偶联在富氧空位的Ru掺杂CeO2纳米棒上高效电催化合成尿素

    余欣曾诗淇李磊姚虎...
    1543-1550页
    查看更多>>摘要：利用可再生能源驱动的电催化C-N偶联来合成尿素可以取代高能耗、高污染的工业生产尿素过程.然而,同时提高尿素收率和相应的法拉第效率,目前仍面临挑战.在此,我们设计了富氧空位的Ru掺杂CeO2电催化剂用于高效电化学合成尿素.通过调节Ru的比例,发现最佳掺杂量为5％,该Ru-CeO2电催化剂在电压为-0.7 V vs.RHE时能提供20.2 mmol h-1 g-1的高尿素产率和20.1％法拉第效率,优于大多数已报道的催化剂.实验结果表明,Ru掺杂和氧空位的协同效应优化了反应物的吸附和活化,增强了C-N偶联的动力学,并显著提高了电化学合成尿素的效率.本工作将为开发高效合成尿素的先进C-N偶联电催化剂提供借鉴.

    Ru-CeO2C-N couplingurea synthesiselectro-catalytic activityoxygen vacancies

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    半金属氢氧化物材料用于电化学水氧化

    王静Mohammed-Ibrahim Jamesh高强韩波...
    1551-1558页
    查看更多>>摘要：寻找具有高本征活性的水氧化催化剂材料对许多清洁能源技术的发展至关重要.氢氧化物半导体对析氧反应具有一定的电催化活性.然而,该材料导电性较差,限制着其电催化本征活性的提升.本文提出一种兼具高导电性和高催化活性的半金属氢氧化物析氧电催化材料.通过阳离子掺杂和阴离子空位协同作用,镍铁水滑石半导体可转化为半金属材料,其电阻率降低了两个数量级.相应半金属氢氧化物阵列电极的电催化活性显著提升,在10 mA cm-2电流密度下其析氧过电势仅为195mV,Tafel斜率仅为40.9 mV dec-1,显著优于商用RuO2催化剂(316 mV,99.6 mV dec-1).原位拉曼光谱和理论计算结果表明,半金属氢氧化物可在较低过电位下转化为羟基氧化物中间体,有助于高价态金属活性位点的形成与稳定,从而提升材料的析氧本征活性.本研究表明,兼具优异导电性和催化活性的半金属氢氧化物可作为先进的电极材料.

    electrocatalysthydroxidesemi-metalelectric con-ductivityintrinsic activity

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    通过反应界面微环境调控促进甲酸驱动的氧气还原合成过氧化氢

    刘志萍盛夏陈茜卢净宇...
    1559-1563页
    查看更多>>摘要：甲酸驱动的双电子氧还原是在温和条件下合成过氧化氢(H2O2)的一种很有前途的方法.然而,在传统的催化体系中,反应物O2在固体/液体两相反应界面处的浓度通常较低,限制了反应动力学和H2O2的产率.在这一工作中我们通过将模型催化剂Pt-TiO2沉积在疏水多孔碳基底上,构建了具有气液固三相界面微环境的催化体系.基于这种三相体系,O2能够从空气中快速输送至反应界面,从而大大提高其在反应区的浓度.与传统的固液两相催化体系相比,三相体系中的H2O2的生成速率常数提高了 10倍以上.这项工作突出了反应界面调控对催化反应性能的重要影响,为开发高效H2O2合成体系提供了思路.

    H2O2 synthesisHCOOH-driven oxygen reductiontriphase interface microenvironmentPt-TiO2

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