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期刊信息/Journal information
分子催化
分子催化

李树本

双月刊

1001-3555

fzch@licp.cas.cn

0931-4968226

730000

兰州市天水中路18号

分子催化/Journal Journal of Molecular Catalysis(China)CSCD北大核心CSTPCDEI
查看更多>>本刊是由中国化学会和中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院科学出版基金资助、科学出版社出版的国内外公开发行的学术性刊物。主要报道有关分子催化的最新进展与研究成果。内容侧重于配位催化、酶催化、光肋催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等。
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    CoOx引入Pd/HAC催化剂增强乙炔双羰化反应活性

    郭贤哲王东伟张晓慧马占伟...
    1-6页
    查看更多>>摘要：使用[Pd2(μ-CO)2Cl4]2-原位生成Pd纳米粒子和等体积浸渍法,制备了一系列CoOx-Pd/HAC催化剂,并考察了其在乙炔二羰基化反应中的反应活性.结果表明,3％Co-Pd/HAC催化剂在乙炔二羰基化反应中具有最佳活性(乙炔转化率75.4％,马来酸二甲酯选择性86.2％).采用X射线衍射(XRD)、氢温度程序还原(H2-TPR)、透射电镜(TEM)等手段对催化剂进行了表征.适量金属钴氧化物的加入可以驱动钯纳米颗粒表面的电子迁移,产生更多的高价钯物种,增强CO的吸附能力,驱动羰基化反应步骤Pdδ+↔Pd0循环过程,从而提高乙炔双羰基化反应活性.经过7个循环实验,Co-Pd/HAC催化剂有微弱失活现象,但对丁烯二酸二甲酯的选择性没有显著影响.

    乙炔双羰化多相催化钯碳马来酸二甲酯

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    Al2O3负载Pt基催化剂表面动态变化的谱学研究

    何念秋郑燕萍陈明树
    7-16页
    查看更多>>摘要：明确多相催化剂表面在反应过程的动态变化对催化剂的优化、设计有重要意义.我们通过控制Pt的不同负载量制备了一系列Al2O3负载的Pt/Al2O3催化剂,利用X-射线衍射、X-光电子能谱、球差扫描电镜、CO-探针的红外光谱、低能离子散射谱、程序升温氧化和拉曼光谱等研究Pt/Al2O3的表面结构和反应过程中的变化,以丙烷直接脱氢(PDH)反应为探针,考察反应过程存在"诱导"期的表面动态变化,特别是表面积碳、表面形貌、活性位点等的演化.进而与其催化反应性能关联,发现Pt纳米粒子(NP)和团簇上丙烷易深度脱氢或断裂C-C键生成CH4的同时形成积碳、随后失去活性;而孤立的Pt单原子位点(SAC)上不易生成积碳、是丙烯生成的关键活性位.

    表面动态过程原位表征丙烷脱氢Pt基催化剂单原子催化剂

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    铁掺杂硫化铋光芬顿降解有机污染物

    陈顺通王欢崔文权
    17-25页
    查看更多>>摘要：采用微波法制备了 Fe掺杂Bi2S3复合光催化剂(Fe-Bi2S3),用于光芬顿法降解污染物的研究.对Fe-Bi2S3进行了结构、形貌、元素组成、光电化学性能等表征测试,结果表明:Fe-Bi2S3材料呈无定形结构,光响应性能良好,Fe掺杂后的复合物光生载流子分离能力得到明显改善.最优掺杂比的Fe-Bi2S3复合物在30 min内对亚甲基蓝的光芬顿降解效率高达99％,且具有良好的稳定性.最后,提出了 Fe-Bi2S3可能的降解机理.

    硫化铋铁掺杂光芬顿协同降解污染物

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    基于硼氢化钠原位还原的纳米金杂化酶的制备及催化阿魏酸甘油酯合成

    尹一孙立瑞刘青云辛嘉英...
    26-34页
    查看更多>>摘要：建立了一种基于硼氢化钠原位还原法制备纳米金杂化酶用以合成阿魏酸甘油酯的方法,使杂化酶的催化活性、稳定性及结构的刚性皆有所提高.利用硼氢化钠原位还原法制备了 NaBH4@AuNPs-CRL杂化酶,通过单因素实验得到了最优的杂化条件,并利用荧光光谱、红外光谱、X-射线电子能谱、透射电镜等方法探究了杂化前后酶结构的变化.研究表明制备的NaBH4@AuNPs-CRL杂化酶蛋白二级结构中α-螺旋含量减少、β-折叠含量增加,杂化酶比活性为4.91±0.12 U·mg-1,与游离酶相比提高了 66.44％,最佳条件下催化合成阿魏酸甘油酯的转化率为98.39％±3.65％,批式操作稳定性实验表明杂化酶的稳定性有较大提升.

    脂肪酶纳米金硼氢化钠杂化酶阿魏酸甘油酯

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    制备方法对ZnMnO3/N-CNT复合材料电化学氧化还原反应催化性能的影响

    侯雨薇于梦飞俞小花谢刚...
    35-41页
    查看更多>>摘要：采用溶胶-凝胶法、共沉淀法以及水热法制备了 ZnMnO3/N-CNT钙钛矿型催化剂,研究不同制备方法对催化材料结构和性能的影响.采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和比表面积测定仪(BET)等分析手段对催化剂材料的微观结构进行了表征,利用电化学测试系统评价催化剂的氧还原反应(ORR)催化活性,并考察了催化剂在铝-空气电池中的催化性能.测试结果表明,水热法制备的ZnMnO3/N-CNT催化剂起始电势(Eonset)与半波电势(E1/2)高于商业Pt/C催化剂,且具有较好的稳定性.此外,使用其制备的铝-空气电池具有较高的放电电压,释放的总能量为55.59 MWh·cm-2.

    水热法溶胶-凝胶法共沉淀法ZnMnO3铝-空气电池

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    共价有机框架负载贵金属铂用于电催化析氢

    张志艳张潇石琛琛
    42-50页
    查看更多>>摘要：我们探究了共价有机框架负载贵金属Pt的电催化析氢性能.以2,6-二氨基蒽醌和2,4,6-三甲酰基间苯三酚为构筑单元,采用溶剂热法合成了 TP-DAAQ COF.随后通过金属前驱体浸渍法制备了 Pt-TP-DAAQ COF.X射线粉末衍射,傅里叶红外光谱,氮气吸附/脱附等表明成功制备了 TP-DAAQ COF和Pt-TP-DAAQ COF.电化学测试结果表明Pt-TP-DAAQ COF(其中含有5.8％的Pt)展现了比20％Pt/C优异的电催化活性.当电流密度为10 mA·cm-2时,Pt-TP-DAAQ COF的过电位为45 mV,Tafel斜率为29 mV·dec-1.这高效的电催化活性源于TP-DAAQ COF与Pt之间良好的协同效应.Pt-TP-DAAQ COF具有较大的比表面积和规整的一维孔道,使催化位点更易于与电解液中的物质发生接触和相互作用,从而增强了其催化性能.

    共价有机框架贵金属铂电催化析氢反应协同效应

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    配体调控Cp2TiCl2催化合成单、双取代苯并咪唑衍生物的研究

    王芸芸陆旭李晓月王涛...
    51-62页
    查看更多>>摘要：以邻苯二胺和芳香醛为反应起始物,在50℃,乙醇为溶剂,0.02 mmol L-苯丙氨酸为催化剂条件下,催化合成产物为单取代苯并咪唑类化合物,产率可达到70％;而在50℃,以乙醇为溶剂,0.04 mmol L-苯丙氨酸为Brønsted acid配体,0.02 mmol Cp2TiCl2为Lewis acid的条件下,则催化生成1,2-二取代苯并咪唑类化合物,产率可达到97％.底物普适性较好,且后处理简单.同时利用NMR分析对机理进行了初步的研究.

    二氯二茂钛配体调控苯并咪唑类化合物

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    Co-MOF衍生钴基催化剂制备及其NaBH4水解制氢性能

    陈一莹田亚萍刘青翠李芳...
    63-70页
    查看更多>>摘要：采用钴基MOF为前驱体,通过惰性气氛碳化法制备了系列衍生钴基催化剂,探讨了不同催化剂在NaBH4水解制氢中的催化性能.采用X射线衍射仪(XRD),透射电子显微镜(TEM),X射线光电子能谱分析(XPS),热重分析(TGA)等深度分析了不同碳化条件对Co-MOF衍生钴基催化剂的晶相结构、微观形貌、元素价态等的影响.研究结果表明:在不同碳化温度下,Co-MOF衍生钴基催化剂展示了不同的微观形貌、晶相结构和元素价态,随着惰性碳化温度升高节点钴逐步从离子钴向单质钴转化.NaBH4水解制氢实验表明不同碳化温度可以显著影响催化剂的水解制氢催化活性和稳定性,其中以钴离子转化的Co-MOF(300)催化剂展示了最佳催化活性,明显高于高温碳化的钴基催化剂.

    MOF材料硼氢化钠制氢钴基催化剂碳化

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    LaCoO3钙钛矿型催化剂的制备及其光催化降解酸性品红和碱性品红的研究

    王潇潇郭世龙牛紫嫣张业祥...
    71-80页
    查看更多>>摘要：以硝酸钴、硝酸镧及柠檬酸为原料,在水热体系中采用水热合成法合成出一系列的钙钛矿型催化剂LaCoO3,考察当焙烧温度不同时,所合成催化剂的物化性质和降解酸性品红和碱性品红的光催化性能,并分析了催化剂降解品红的降解机理.实验结果表明,采用水热合成法能够成功合成出钙钛矿型催化剂LaCoO3,随着焙烧温度的升高,催化剂的颗粒尺寸逐渐增大,结晶度则呈现先升高后降低的趋势.与此同时,比表面积、孔径和孔体积则逐渐减小.另外通过光催化降解品红来测试催化剂的光催化性能,结果表明LaCoO3对酸性品红和碱性品红都具有很好的光催化活性,但对酸性品红的降解率高于碱性品红,这可能与不同品红的结构或者溶液的酸碱性有关.

    钙钛矿催化剂光催化品红降解机理

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    含苝环有机半导体的光催化分解水研究进展

    于卉卢金荣
    81-92页
    查看更多>>摘要：光催化分解水是太阳能向化学能转换的一种重要方式,其中高效稳定光催化剂的研制至关重要.具有平面共轭结构的苝类有机小分子是一类富含π电子的n-型半导体,具有结构易修饰、可见光吸收强以及光热稳定性高等优点,近年来在光催化领域研究广泛.我们总结了 4类含有苝环结构的有机小分子苝四甲酸二酐、苝二酰亚胺、苝单酰亚胺以及苝四酸的特点.此外,从分子结构修饰、构筑聚合物、金属辅助、与其它材料复合及改变组装条件这几种方式对材料在光催化分解水方面的研究进展进行了综述,并对含有苝环结构的有机半导体材料在光催化分解水方面存在的问题和前景进行了分析和展望.

    苝四甲酸二酐苝二酰亚胺苝单酰亚胺苝四酸光催化水分解

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