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天然气化工—C1化学与化工
西南化工研究设计院有限公司 全国天然气化工与碳一化工信息中心
天然气化工—C1化学与化工

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古共伟

双月刊

1001-9219

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天然气化工—C1化学与化工/Journal Natural Gas Chemical IndustryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊主要报道与天然气、合成气、一氧化碳、二氧化碳、甲醇等一碳化学品及其衍生物和低碳烷烃化工利用相关的化工技术和科研成果，同时也报道一些其它领域的新技术新成果。对新技术的研发、新技术和实用技术的应用和工厂技术改造和革新的报道并重。
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    碱助剂改性铁基费托合成反应催化剂的研究进展

    张曈何富贵孔祥斌孙修楠...
    1-11页
    查看更多>>摘要：由于费托合成反应复杂的反应机理和表征方法的限制，宏观实验结果与微观尺度变化的联系存在较大困难，需要理论计算为实验研究提供理论支撑。考虑到铁基催化剂在费托合成反应中的广泛应用，以及碱金属助剂(简称"碱助剂")在铁基费托合成反应催化剂中的重要作用，对碱助剂改性铁基费托合成反应催化剂的研究进展进行了综述。首先总结了铁基费托合成反应催化剂的活性相，以及碳化过程中碱助剂在该催化剂表相和体相的迁移。然后分析了碱助剂对铁基费托合成反应催化剂结构的影响，介绍了碱助剂促进铁基催化剂的理论计算成果(催化剂结构设计、反应路径分布、反应物分子吸附和产物分布等)，进而总结了碱助剂的作用机理。最后对未来相关领域的发展进行了展望。

    费托合成铁基催化剂碱助剂理论计算

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    W负载量对Ni-W双金属催化剂催化CH4-CO2重整反应性能的影响

    段姗姗吕永康王荀任瑞鹏...
    12-18,26页
    查看更多>>摘要：CH4-CO2重整反应是一种可实现CO2资源化利用的途径。CH4-CO2重整反应过程中催化剂的烧结和积炭是制约其工业化应用的主要因素。采用固态研磨法合成了一系列Ni-W双金属催化剂，通过BET、XRD、H2-TPR、H2-TPD、XPS、TG-DTA和Raman分析了催化剂的织构性质、物相组成、活性位点数和积炭，评价了不同W负载量(质量分数，下同)对催化剂催化性能和抗积炭性能的影响。与单金属Ni催化剂相比，W的引入显著减小了活性组分的晶粒尺寸。但在Ni-W双金属催化剂中，随着W负载量的增大，活性组分的晶粒尺寸增大，活性位点数明显减少。其中，Ni2W/SBA-15的初始活性最高，在700℃、30000 mL/(g·h)时，CH4和CO2转化率分别为58%和66%。TG-DTA结果表明，Ni6W/SBA-15产生的积炭量最少，反应进行1450 min后，积炭量为3。67%。

    CH4-CO2重整双金属催化剂抗积炭性能W负载量

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    载体对Fe基催化剂CO2催化加氢制低碳烯烃性能的影响

    李广辉张艳艳王萌高健...
    19-26页
    查看更多>>摘要：选择适宜载体对于合理设计高效CO2催化加氢制低碳烯烃(乙烯、丙烯和丁烯)的新型Fe基催化剂十分重要。采用水热法合成不同载体并浸渍K和Fe制备了一系列Fe基催化剂(K-Fe/ZrO2、K-Fe/ZnO、K-Fe/TiO2和K-Fe/Al2O3)，考察了载体对催化剂CO2催化加氢性能的影响。采用XRD、N2吸/脱附、Raman、CO-TPD、CO2-TPD、原位Raman和水接触角测试等表征方法，研究了载体对Fe活性物种生成的诱导作用。结果表明，在温度320℃、压力2。0 MPa、原料气V(CO2):V(H2):V(Ar)=1:3:3和气时空速10000 mL/(g·h)的反应条件下，K-Fe/ZrO2表现出较高低碳烯烃选择性(42。4%)和CO2转化率(36。2%)。与其他催化剂相比，K-Fe/ZrO2对CO和CO2具有适宜强度的吸附性能，有利于CO2活化和碳沉积，在获得更多FexCy活性物种的同时，抑制了烯烃二次加氢。此外，K-Fe/ZrO2在反应过程中因碳沉积而具有较强疏水性，进一步减轻了FexCy被水氧化的程度，提高了低碳烯烃选择性。

    CO2加氢低碳烯烃载体动态演变Fe基催化剂

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    强氧还原性氮化硼的制备及其催化甲烷部分氧化反应性能

    闫妍琼王晓斌陈海洁吕岩...
    27-32,46页
    查看更多>>摘要：氮化硼(BN)作为一种新兴的二维无机材料，近年来在烷烃氧化脱氢方面得到了广泛的应用，目前有研究表明氧物种的引入可以使BN具有更好的催化性能。采用以硼酸为硼源、尿素为氮源直接共融的合成方法制备了含氧BN催化剂(n(硼酸):n(尿素)=1:1、1:2、1:3和1:4)，探究了在温度400～700℃、空速14400 mL/(g·h)和V(CH4):V(O2)=2:1的反应条件下，催化剂在甲烷部分氧化(POM)反应中的催化性能。采用FT-IR、ICP-OES、XRD和循环伏安(CV)等测试方法对催化剂的含氧官能团、元素含量(质量分数)、晶相结构和氧还原性能等进行了表征。结果表明，在POM反应中，n(硼酸):n(尿素)=1:2条件下制得的催化剂(BN-1:2)表现出最佳的催化性能(CH4转化率43%，CO选择性72%，H2选择性17%)。与其他3种催化剂相比，BN-1:2具有最高的结晶度，使其与O2的相互作用更强，促进O2活化，而且BN-1:2在CV测试中具有最大的电流密度(3。4889×10-4 A/cm2)，说明其具有最强的氧还原性能，可促进活性位点形成，从而表现出更好的催化性能。

    氮化硼甲烷部分氧化氧还原性能催化剂

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    钯催化辛烯烷氧基羰基化制备正壬酸甲酯研究

    王兴永李鸿辰雷帅徐冰峰...
    33-38页
    查看更多>>摘要：烷氧基羰基化反应是一步合成高价值酯类产品的重要方法，在精细化工领域有着重要的应用。但中长链烯烃反应速率较慢，工业生产应用时往往面临成本高、产物选择性差和催化剂易分解等难题。讨论了利用新型催化体系将内端或末端辛烯经烷氧基羰基化反应转化为正壬酸甲酯类化合物，分别探究了膦配体、催化剂、温度、压力、醇类和不同烯烃对辛烯烷氧基羰基化反应的影响，并结合分析结果阐释了辛烯烷氧基羰基化的反应机理。结果表明，在反应体系中引入含有二茂铁骨架的不对称双膦配体(L8)具有较好的催化活性和产物选择性，在最优反应条件(130℃、4 MPa、0。1 mol 1-辛烯、5。0 mmol对甲苯磺酸、0。1 mmol Pd(acac)2和0。3 mmol膦配体L8反应15 h)下表现出最优活性，此时1-辛烯转化率、壬酸甲酯产率和正壬酸甲酯与异壬酸甲酯物质的量比分别为99%、99%和17。2。与其他膦配体相比，膦配体L8中的二茂铁基团具有独特的电子性质，可以通过调节电子云密度影响膦配体的电子效应，从而优化金属中心的电子状态，提高催化剂的活性和产物选择性。此外，二茂铁骨架的刚性有助于配体在配位过程中保持特定的空间位阻，从而提高中长链烯烃烷氧基羰基化的产物选择性。

    烷氧基羰基化辛烯钯催化剂膦配体正壬酸甲酯

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    Pd-CuO@mSiO2催化剂的制备及其选择性催化取代硝基芳烃加氢制取代芳胺

    陈敏婷于洪波张守超尹宏峰...
    39-46页
    查看更多>>摘要：取代硝基芳烃选择性催化加氢是制备取代芳胺的有效方法，精确调控贵金属催化剂在该反应中的反应位点和增强其催化稳定性是亟待解决的难题。采用溶胶-凝胶法制备了含PdCu合金的SiO2核壳型前体(PdCu@SiO2)，进而制备了含PdO-CuO的介孔核壳SiO2催化剂(PdO-CuO@mSiO2)、含Pd-CuO的介孔核壳SiO2催化剂(Pd-CuO@mSiO2)和含PdCu合金的介孔核壳SiO2催化剂(PdCu@mSiO2)。采用TEM、XRD和TG等对催化剂进行了表征，并研究了催化剂对4-硝基氯苯选择性催化加氢制4-氨基氯苯的催化性能。结果表明，在最优条件(0。5 mmol 4-硝基氯苯、12。0 mL乙醇、80℃和1。0 MPa)下反应4。0 h，相比Pd@mSiO2 和PdCu@mSiO2，Pd-CuO@mSiO2 具有更好的催化性能，其4-硝基氯苯转化率为96。5%，4-氨基氯苯选择性为99。6%。Pd-CuO@mSiO2的良好催化性能与其结构中Pd与CuO之间的强相互作用有关。同时Pd-CuO@mSiO2在间氯硝基苯、对硝基苯乙酮和4-硝基苯甲酸乙酯的催化加氢反应中也表现出了较好的催化性能。此外，Pd-CuO@mSiO2在最优反应条件下经过5次循环后，其4-硝基氯苯转化率和4-氨基氯苯选择性分别维持在96。4%和95。7%。

    取代硝基芳烃Pd基核壳型催化剂选择性加氢取代芳胺

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    壳聚糖基生物炭的制备及其在储能与环境治理领域的应用研究进展

    左钧元李欣彤王星宇周志康...
    47-59页
    查看更多>>摘要：通过生物质废弃物资源化利用构建氮掺杂生物炭不仅符合绿色化学理念，而且在储能和环境治理方面具有较好的应用前景，其中前驱体类型是高性能氮掺杂生物炭合成的关键。壳聚糖作为自然界唯一富含氨基官能团的多糖分子是优异的氮掺杂生物炭前驱体，惰性气氛下基于热化学过程可在生物炭中实现原位氮掺杂。综述了壳聚糖基氮掺杂生物炭的制备方法及其在超级电容器、电催化、碳捕集和水处理方面的应用研究进展，分析了生物炭比表面积、孔径结构和含氮官能团等因素对其应用性能的影响，论述了壳聚糖基氮掺杂生物炭应用在不同领域的特性优势及面临的主要问题，可为构建高性能氮掺杂生物炭及拓展其潜在应用领域提供一定参考。

    壳聚糖氮掺杂生物炭储能碳捕集水处理

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    环保型增塑剂油酸基聚酯的合成及增塑性能研究

    张超于二雷王贺云王自庆...
    60-67页
    查看更多>>摘要：增塑剂邻苯二甲酸二辛酯(DOP)存在生殖毒性和耐迁移性差的问题。选用油酸甲酯作为主要原料，通过双键环氧化、环氧基水解和本体酯交换反应合成了超支化聚酯(HBPE)，随后通过丁酰化合成了IA-HBPE聚酯，可作为绿色低毒的生物基增塑剂。采用FTIR和1H-NMR对不同增塑剂样品化学结构进行了表征。随后通过溶液铸膜法制备了聚氯乙烯(PVC)复合材料，测试了不同PVC复合材料的玻璃化转变温度、力学性能、热稳定性和耐迁移性等。结果表明，IA-HBPE聚酯与PVC有良好的相容性，IA-HBPE聚酯增塑的PVC材料玻璃化转变温度从75。0℃下降到-5。0℃。IA-HBPE聚酯增塑的PVC材料断裂伸长率高达402。0%，而DOP增塑的PVC材料断裂伸长率仅为289。5%。相较于DOP，IA-HBPE聚酯在PVC材料中的抽出率和挥发率分别降低了22。99%和7。08%，IA-HBPE聚酯的耐迁移性更加优良。IA-HBPE增塑的PVC材料在220℃以下可以保持良好的热稳定性，满足实际热加工的要求。基于油酸的超支化聚酯是一种高效、环保的新型增塑剂，有望成为DOP的替代品。

    PVC增塑剂油酸超支化聚酯

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    MOFs膜在氢氦甲烷分离和纯化工艺中的应用进展

    张怡婷巨永林
    68-78页
    查看更多>>摘要：金属有机框架(MOFs)材料具有高比表面积、可调孔隙性和高稳定性等良好特性，使得MOFs膜在气体吸附和分离领域具有良好的应用前景。然而，MOFs膜的工艺研究面临设计路线不明确和商业化落地难等问题，因此综述MOFs膜在氢气、氦气和甲烷分离和纯化技术中的研究进展及潜在应用具有重要意义。首先，介绍了MOFs材料的结构性质，以及分子模拟在MOFs材料筛选及性能预测中的应用;总结了实验制备的MOFs膜对氢气、氦气和甲烷的分离性能，包括材料的内部结构、分离机制、稳定性和适用工况。其次，鉴于MOFs膜在工业中的应用尚处起步阶段，探讨了其在含膜分离单元工艺中的可能应用，以及相关挑战和限制因素。再次，从MOFs膜对传统分离材料的替代，以及整体工艺向含膜工艺升级两方面，结合相关案例开展了经济性讨论，发现膜分离技术的引用升级具有可观的经济效益。最后，结合MOFs材料的优良特性，对未来该领域的研究工作进行了展望，旨在为MOFs膜在氢氦甲烷分离和纯化工艺中的应用提供参考。

    MOFs膜氢氦甲烷分离膜分离法氢气纯化氦气提取

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    纳米Co-Ce催化剂协同低温等离子体高效催化氧化NO

    陈科余雅静范芝铭陈嘉悦...
    79-85页
    查看更多>>摘要：在烟气氮氧化物的脱除方面，纳米催化剂协同低温等离子体(NTP)催化氧化NO受到了广泛关注。采用水热法合成纳米Co-Ce 催化剂(Co-CeOx)，探究了催化剂与介质阻挡放电(DBD)协同催化氧化NO的效率，并考察了催化剂的抗硫抗水性。结果表明，Co-CeOx与DBD协同可实现NO高效氧化，主要催化产物为NO2。当电压为19～23 kV时，NO转化率可达100%;当电压高于23 kV时，NO转化率随之降低。在模拟烟气中引入SO2(400×10-6，体积分数)时，催化剂表现出良好的抗硫性;而引入H2O(5%，体积分数)时，催化剂表现出较弱的抗水性。催化剂表征结果表明，反应前后催化剂晶体结构没有明显变化，说明催化剂具有较好的稳定性。催化剂中Co与Ce的协同效应使催化剂具有较高的表面活性氧和氧迁移率。最后，结合实验和表征结果推测了Co-CeOx催化剂协同低温等离子体高效催化氧化NO的反应路径。

    催化剂NO氧化介质阻挡放电协同催化

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