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矿冶
矿冶

孙凤芹

季刊

1005-7854

kuangye@bgrimm.com

010-63299753

100160

北京南四环西路188号总部基地十八区23号楼904

矿冶/Journal Mining and MetallurgyCSTPCD
查看更多>>本刊是国家科学技术部和中国新闻出版署批办的全国性科技期刊，国内外公开发行。主要报道采矿、选矿、冶金、材料、工程设计、设备、自动化、节能、环保、工艺矿物学、分析检测与管理科学等诸方面有较高学术水平和应用价值的科技论文及成果，介绍研究开发的新工艺、新技术、新材料、新设备的科技信息。《矿冶》为EI、CA等国内外主要检索机构检索；已被收录为中国科技核心期刊，并为中国学术期刊（光盘版）全文收录。
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    锂离子电池硅基负极人工界面层的研究进展

    杨耀宗孙国平陈新刘亚飞...
    783-795页
    查看更多>>摘要：硅基材料因其理论比容量高,工作电位适中,是一种极具前景的高能量密度锂离子电池负极材料.但由于硅负极在嵌脱锂过程中体积变化巨大,易导致活性颗粒破碎以及电极电解液界面破裂,严重影响硅基材料的实际应用.人工界面层的发展为硅基材料界面稳定性问题的解决提供了可能性.相较于由电解液分解产生的电极电解液界面而言,人工界面层的组成和结构具有高度的可调控性.本文综述了硅基负极人工界面层的研究现状,首先介绍了人工界面层的一般设计原则与制备方法,然后对近年来用于改善硅基负极界面稳定性的人工界面层研究进行了分类总结,分析了不同功能的界面层设计在硅负极界面稳定化方面的作用机制,并对未来硅基材料人工界面层的发展趋势进行了展望.

    锂离子电池硅基负极材料电极电解液界面人工固体电解质界面力学稳定性

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    锂离子电池正极材料的表界面改性策略

    凌仕刚刘亚飞陈彦彬
    796-809页
    查看更多>>摘要：提升锂离子电池能量密度的最有效途径是提升正极材料的工作电压或采用高比容量电极材料.能量密度的提升意味着更高比例的活性锂从正极材料的晶格中脱出与嵌入.高温高荷电态时,高比例活性锂的脱出将诱发析氧、过渡金属溶出、电极/电解液界面副反应、阳离子跨层迁移、表面重构等一系列"正极/电解液"界面问题,进而导致正极材料的失效及电池性能的恶化.本文概述了层状 LiMeO2(Me=Ni、Co、Mn、Al)、尖晶石型 LiMe2O4(Me=Ni、Mn)及橄榄石型 LiMePO4(Me=Fe、Mn)等三类常见正极材料的结构和表界面失效模式,以及表界面问题最新研究进展,分析了包覆、表层掺杂、梯度结构、颗粒形态调控、界面成膜添加剂在表界面改性方面的作用机理,总结了锂离子电池正极材料表界面关键共性问题及解决策略.

    锂离子电池正极材料表面界面研究进展改性策略

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    核壳异质结构高镍正极材料研究进展

    王竞鹏张学全刘亚飞陈彦彬...
    810-821页
    查看更多>>摘要：新能源汽车和低空经济的快速发展,对电源系统提出越来越高的要求,现有的锂离子电池在能量密度和安全性等方面难以满足新的市场应用需求.高镍材料LiNi1-x-yCoxMnyO2(x＞0.8)兼备了高比能量、高能量效率、长循环寿命等优势,是非常具有发展潜力的锂离子电池正极材料.但其在脱锂过程中容易发生阳离子混排、颗粒内部微裂纹、析氧与过渡金属溶解、不可逆相变等,导致电池性能下降.聚焦于高镍材料存在的表界面问题及其形成机制,简要介绍了常见的材料改性手段,比较了核壳结构、半浓度梯度、全浓度梯度与双浓度梯度等结构设计对电池循环和安全性能改善效果的影响.在此基础上,展望了核壳异质材料的发展方向.

    锂离子电池高镍正极材料核壳异质结构浓度梯度界面稳定性

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    碳基过渡金属单原子氧还原催化剂三相界面调控研究进展

    黄泽川张朋立刘亚飞张学全...
    822-834页
    查看更多>>摘要：四电子氧还原反应在燃料电池及金属-空气电池中扮演着核心催化角色.近年来,鉴于其高原子利用率、可调电子结构及卓越的催化性能,碳基过渡金属单原子催化剂已成为潜在的商用Pt基贵金属催化剂的替代品,因而吸引了广泛关注.然而,此类催化剂在ORR过程中面临反应动力学迟滞与结构稳定性不足的挑战,这直接限制了相关电池的电化学性能提升.本文综述了氧还原催化反应中碳基过渡金属单原子催化剂的三相界面调控研究进展.首先介绍了其ORR的催化机理及性能衰减机制,并重点总结了配位环境设计与碳载体设计策略,介绍了从催化剂三相界面的本征活性、电导性、传质效率及稳定性角度调控催化剂活性与稳定性方面的作用机制.具体而言,分析了如何通过精细调控配位环境以及优化碳载体结构,来有效提升催化剂的催化效率与长期稳定性.最后,对未来表界面特性研究的方向进行了展望,以期为进一步推动碳基过渡金属单原子催化剂在能源转换与存储领域的应用提供理论支撑与实践指导.

    氧还原反应单原子催化剂三相界面配位环境设计碳载体设计

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    表面Sn掺杂对富锂锰基材料电化学性能的影响

    杨亚丽刘亚飞王俊张学全...
    835-842,950页
    查看更多>>摘要：为了满足电动汽车长途行驶对锂离子电池性能的需求,开发高能量密度的正极材料至关重要.富锂锰基氧化物(LRM)作为下一代锂电池正极材料,因能提供超过250 mA·h·g-1的高可逆容量,受到了广泛关注.其高容量源自氧阴离子与过渡金属阳离子在电荷补偿过程中的共同作用.然而,氧气释放、过渡金属离子迁移及表面重构现象导致的结构降解,极大地影响了材料的循环稳定性、电压衰退和倍率性能,限制了其商业化应用.大量研究表明,富锂锰基正极材料的性能衰退起源于材料的表面结构崩塌.鉴于此,本文采用大尺寸的Sn离子对材料表面进行改性,探索Sn掺杂对材料结构及电化学性能的影响.通过一系列表征技术分析发现,Sn成功掺入表面晶格,有效抑制了循环过程中过渡金属离子的不可逆迁移.同时,Sn诱导表面形成稳定的尖晶石相,显著提升了表面氧的稳定性及界面稳定性,从而大幅度提升了材料的电化学性能.在0.1 C下放电时,比容量可达310 mA·h·g-1;1C循环150次后,容量保持率为88％.该改性方法为提高富锂锰基正极材料的稳定性提供了有效途径.

    锂离子电池富锂锰基正极材料表面Sn掺杂容量保持率电压衰退

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    Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3包覆对高电压LiNi0.6Co0.1Mn0.3O2/电解液界面活性及稳定性的影响

    邵宗普刘亚飞于月光赵志浩...
    843-851页
    查看更多>>摘要：多元正极材料LiNi0.6Co0.1Mn0.3O2(NCM613)通过提高充电电压,能量密度可以达到高镍材料水平(Ni＞80％,NCM811),并且安全性及循环稳定性更优、原料及加工成本更低,是锂离子电池正极材料近年来重要的发展方向之一.但NCM613在高电压充电态下与电解液存在严重的副反应,引起表界面活性降低和稳定性变差,造成电池的容量衰减、产气鼓胀、安全隐患大等一系列问题.通过在正极表面包覆能有效提高锂离子电池界面稳定性,本文常见的氧化物包覆层能够避免电解液与活性材料的界面副反应,减少活性过渡金属离子的溶解,但通常无法解决界面处锂离子的传输问题,造成容量、倍率、循环性能的衰减.为了提高NCM613与电解液界面活性及稳定性,本文以Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3(LATP)为包覆剂.采用液相法对NCM613进行改性,研究了包覆量及热处理温度对改性效果的影响.LATP包覆可以有效提高正极材料容量、倍率及循环性能,并且对正极材料在高电压状态下的热稳定性有较明显的改善作用.当包覆量为0.8％、热处理温度为500 ℃时样品性能最佳:0.1 C放电比容量达到197.2 mA·h·g-1,1 C倍率放电容量保持率达到93.1％,1C循环80周容量保持率96.1％,DSC放热峰温度由基体的271.8 ℃延后到290.7 ℃,放热量由459.8 J·g-1降低至306.5 J·g-1.高离子电导率的LATP包覆在正极材料表面可以提高正极/电解液界面活性,提供快速的锂离子传输通道;LATP中结构稳定的P-O键对表面的氧及过渡金属具有较好的锚定作用,抑制氧析出及过渡金属溶出,阻止电解液对材料的侵蚀,提高正极/电解液界面稳定性.

    高电压LiNi0.6Co0.1Mn0.3O2Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3包覆界面活性界面稳定性锂离子电池

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    LiNi0.5Mn1.5O4正极材料TiO2包覆改性

    张为宁胡兴宇刘亚飞陈彦彬...
    852-858页
    查看更多>>摘要：为改善锂离子电池正极材料尖晶石LiNi0.5Mn1.5O4(LNMO)的电化学性能,以Ni0.25Mn0.75(OH)2为原材料,采用高温固相法合成了 LNMO,研究了 TiO2包覆及热处理温度对LNMO的物理化学指标、形貌、晶体结构以及电化学性能的影响.结果表明,在TiO2包覆量为0.5％、热处理温度为750 ℃时,表面改性效果最好,与未包覆样品相比,采用TiO2包覆的样品的容量与循环性能均显著提升,采用包覆改性的LNMO制备的扣式电池在3.5～4.95 V下,0.1 C容量为130.8 mA·h·g-1,100次循环保持率可达到90.9％.适宜的热处理温度下,TiO2在LNMO颗粒表面实现了包覆与表层掺杂共存,表面少量的TiO2能与电解液中残存的HF优先反应,起到保护正极活性物质的作用;进入表层晶格中的Ti离子可优化表层结构,提升循环过程"正极/电解液"界面稳定性.

    锂离子电池正极材料LiNi0.5Mn1.5O4TiO2包覆"正极/电解液"界面

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    硫化物全固态电池"LiCoO2/Li6PS5Cl"的界面相容性

    余天玮邵宗普刘亚飞陈彦彬...
    859-866页
    查看更多>>摘要：全固态锂电池(ASSLB)目前成为锂电池行业公认的未来发展方向.硫化物固态电解质Li6PS5Cl(LPSCl)虽然具有锂离子电导率高(～10-2 S·cm-1)、机械加工性能好等优点,但与氧化物正极匹配时,仍存在空间电荷层问题,因此在实际应用中必须引入缓冲层.卤化物固态电解质Li3InCl6(LIC)因具有离子传导能力高、与高电压正极材料相容性好的特点,被认为是良好的界面缓冲材料.基于此,以纳米级LIC为包覆剂,对微米级LiCoO2(LCO)的表面进行修饰,研究所制材料的电化学性能.结果表明,LIC包覆量为0.75％时所得样品的电化学性能最佳,0.1 C放电比容量达到134.5 mA·h·g-1,1C循环500次容量保持率90.4％.通过设计微-纳界面结构,构筑稳定的"离子传输—电子抑制"的传导网络,限制了界面副反应及空间电荷层的形成,从而大幅度提升LCO材料的循环稳定性.该改性方法可为提升"LCO/LPSCl"的界面相容性提供参考.

    硫化物全固态锂电池钴酸锂正极Li3InCl6包覆"LiCoO2/Li6PS5Cl"界面界面相容性

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    NaNi1/3Fe1/3Mn1/3O2正极材料的NiO表面改性

    王俊宋顺林王春生刘亚飞...
    867-873页
    查看更多>>摘要：提高O3型钠电层状氧化物NaNi1/3Fe1/3Mn1/3O2(NFM)的界面稳定性可改善材料的循环和倍率性能.以NiO作为包覆剂,采用高温固相反应法对NFM进行表面改性.研究发现,NiO包覆具有助熔作用,有利于颗粒的生长和材料结晶性的提高;与未包覆样品相比,NiO包覆样品的比表面积降低约50％,乙醇溶剂测试NaOH含量降低约64％,同时pH值也明显降低.电化学性能测试结果表明NiO包覆样品在2.0～4.0 V的放电比容量为139.4 mA·h·g-1,1 C循环80次后的容量保持率达到94.1％,并且表现出更好的倍率性能和更小的极化,显著优于未包覆样品.该性能提升归因于热处理过程中NiO与正极表面的残钠发生化学反应生成新的镍酸钠界面层,阻止了电解液对材料的侵蚀,抑制正极过渡金属的溶解;圆润光滑的正极颗粒表面、低的比表面积,有助于增强颗粒之间的接触,减少与电解液的副反应;新生成的NaFeO2层具有良好的电化学活性,促进了正极和电解液界面之间的钠离子扩散和电子传导.

    钠离子电池层状氧化物正极材料NiO表面改性NaNi1/3Fe1/3Mn1/3O2界面稳定性

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    碳包覆Na3.35Mn1.15Ti0.80V0.05(PO4)3正极材料的电化学性能

    马一博杨浩然凌仕刚赵海雷...
    874-882页
    查看更多>>摘要：钠快离子导体(NASICON)结构Na3MnTi(PO4)3(NMTP)因其高电压、低成本等优势极具开发前景,然而其低电子电导率和低库伦效率限制了其商业化应用.为解决这些问题,采用喷雾干燥法分别制备了无碳包覆和以柠檬酸为碳源包覆的Na3.35Mn1.15Ti0.80V0.05(PO4)3(NMTVP)正极材料.采用X射线衍射仪(XRD)、热重分析(TGA)和扫描电子显微镜(SEM)对正极材料结构和形貌进行了表征分析.研究表明:柠檬酸可在NMTVP表面形成均匀碳包覆层,同时作为分散剂使得过渡金属均匀分布,减少阳离子混排,抑制Mn(PO3)2、NaTi2(PO4)3等杂相的生成.碳包覆可有效隔绝正极材料与电解液之间的接触,抑制界面副反应和锰溶出,降低界面阻抗,提升NMTVP@C材料的电化学性能,在0.1 C倍率下首次放电比容量达到96.2 mA·h·g-1,首次库伦效率也得以较大提升,表现出了优异的倍率和循环性能.

    钠离子电池正极材料Na3MnTi(PO4)3钒掺杂碳包覆

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