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中国科学：材料科学（英文）
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中国科学：材料科学（英文）/EISCI
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    通过与自还原框架结合增强多金属氧酸盐的氧化脱硫作用

    林泳慧赵晓君常深圳张艺馨...
    2925-2933页
    查看更多>>摘要：由于对燃油硫含量的控制日益严格,氧化脱硫(ODS)作为一种前景广阔的脱硫技术需要不断发展.本工作将构建多孔结构、提升磷钼酸(PMo)的负载量、提高两亲性以及利用载体的还原框架提高PMo的本征活性等策略整合实施,成功制备了具有出色ODS催化能力的PMo@PAF-54材料.在催化剂制备过程中,PAF-54不是简单地作为载体与PMo发生物理的结合,更是与PMo发生了电子转移,生成了具有更优催化活性的Mo5+.PAF-54的存在使PMo的催化活性得到了质的飞跃,实现了快速且高效的脱硫.我们还发现其他富氮多孔有机聚合物也可在负载过程中还原PMo中的部分Mo6+,并对其反应机理进行了探索研究.本工作为设计高效的ODS催化剂提供了一个切实可行的策略.

    PAF-54self-reductionoxidative desulfurizationMo5+

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    Cu/Ni多位点串联催化促进氧还原反应

    冯彬彬常可可熊晚枫司端惠...
    2934-2940页
    查看更多>>摘要：金属-氮-碳(M-N-C)材料的特殊电子性质和较高的原子利用率,在氧还原反应(ORR)中得到广泛研究.然而,在氧还原过程中,形成过氧化氢(H2O2)的双电子途径是无法避免的.本文设计通过将Cu纳米粒子(NPs)引入到中空介孔碳球(HMCS)中来降低M-N-C材料的双电子选择性,增强其ORR性能.电化学测试证实了Cu NPs对 ORR性能的改善.相对于可逆氢电极,Cu/Ni HMCS具有0.82 V的半波电位和5.5 mA cm-2的极限电流密度,与商业Pt/C相当.此外,将Cu/Ni-HMCS应用在锌-空气电池中,表现出161 mW cm-2的高功率密度和长期充放电稳定性(在5 mA cm-2条件下持续50小时).理论计算提出了Cu/Ni多位点催化串联催化途径,即O2在Ni-N4和fCu-N4位点还原生成的H2O2迁移到Cu(111)晶面,在Cu(111)面进一步还原为H2O.本研究展示了ORR双金属多位点串联催化途径,为燃料电池电催化剂的设计提供了新思路.

    oxygen reduction reactiontandem catalysis pathwaydual-metal multi-sitesCu nanoparticles

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    揭示多金属氧化物各元素协同作用实现硝酸根高效还原为氨

    郄亚宁高嘉辰李思琪崔铭锦...
    2941-2948页
    查看更多>>摘要：电催化硝酸根还原反应(NO3-RR)被认为是一种有前景且可持续的氨(NH3)合成新方法,但生成NH3的选择性和产率受到析氢副反应和复杂八电子转移过程的限制.本文开发了一种(FeCoNiCu)Ox/CeO2多金属氧化物电催化剂,能够将NO3-高效还原为NH3.文章通过设计系列实验,揭示了催化剂中不同元素之间的协同作用:Cu作为活性位点用于将NO3-还原为NO2-,Co作为中继位点促进NO2-进一步还原为NH3,Fe和Ni则通过加速水解离保证了反应所需的质子供应.此外,CeO2的加入显著增加了(FeCoNiCu)Ox多金属氧化物的活性表面积,进而提高了NH3产率.最终,(FeCoNiCu)Ox/CeO2电e催化剂实现了高的NH3电流密度(382 mA cm-2)和NH3产率(30.3 mg h-1 cm-2),兼具优异的长期稳定性.本项工作推动了多元素氧化物在电催化领域的应用,为高效多元素电催化剂的设计提供了有价值的见解.

    multi-element synergyelectrocatalysisammonia synthesispolymetallic oxidesrapid Joule-heating method

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    耦合异质结和Pd纳米颗粒的高效电荷接力促进CO2光还原为C2H6

    方姣姣朱成洋方林灿陈雨凯...
    2949-2956页
    查看更多>>摘要：太阳能驱动CO2转换制备高附加值产品是实现碳中和的路径之一,但具有挑战性.CO2光转化实现多碳产物的关键是打破C-C耦合难和多电子转移效率低的瓶颈.本文报道了一种由Pd修饰的BiOCl包裹CuBi2O4组成的电荷接力系统,利用PdNPs和异质结的协同作用实现CO2-C2H6的高效光转换.在无牺牲剂条件下,C2H6产率达到167.1 μmol g-1 h-1,电子选择性为81.1％.光谱研究表明,BiOCl纳米片作为电荷中继站,将光生电子从自身和CuBi2O4纳米棒定向转移到Pd纳米颗粒(PdNPs)上进行C-C耦合.PdNPs与异质结的协同作用显著提高了电荷的分离和转移效率.原位表征和理论模拟均表明,由PdNPs和异质结组成的电荷接力系统产生的富电子PdNPs,优化了CO2到C2H6反应路径,降低了中间体*CHOCO的能垒.这项工作为发展高效的CO2光催化材料提供了思路.

    charge relayPd nanoparticlesheterojunctionCO2 photoreductionC2H6

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    多孔g-C3N4和碳化三聚氰胺泡沫的一体化构筑促进光催化分解水蒸气

    王树建柳东杰张春阳黄婕...
    2957-2964页
    查看更多>>摘要：本文报道了一种光热诱导的液-固/气-固解耦光催化分解水系统,其中碳化的三聚氰胺泡沫(CMF)和多孔g-C3N4(PCN)分别作为光热基底材料和模型光催化剂.CMF通过其光热效应将液态水转化为水蒸气,随后产生的水蒸气通过PCN光催化剂转化为氢气.该新型两相光催化体系的光催化速率高达368.1 μmol h-1,分别是传统三相PCN体系(151.7 μmol h-1)和CN体系(14.4 μmol h-1)的2.4和25.6倍.光催化性能的提高主要归因于该系统优化了气-液-固反应界面的能量和物质传递,实现了光催化过程中气体产物的快速脱附.这项工作从能量流和质量流角度为光催化分解水提供了新的思路.

    photocatalyticphotothermalmass transferg-C3N4gas-solid

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    二维超薄氧化钒纳米片用作催化杀菌剂

    张志民郭钊阮泽松葛敏...
    2965-2976页
    查看更多>>摘要：致病菌引起的感染疾病是对全球公共卫生的严重威胁.目前,抗生素等临床药物存在抗菌作用窄谱、易诱发耐药等根本缺点,而具有生物催化活性的无机纳米功能材料已被用作新型抗菌剂.本研究利用超声辅助液相剥离法,以钒粉(bulk V)的氧化层为原料制备了混合价态二维超薄氧化钒纳米片(VOxNSs),其通过正四和正五价钒的相互转换,可高效催化感染区域富集的H2O2生成羟基自由基(hydroxyl radi-cals,.OH),诱导细菌氧化应激和凋亡.此过程在弱碱和弱酸性环境均可发生,因此不受感染区域pH制约.此外,由于钒的固有特性、二维形貌和合理的价态比,VOxNSs具有广谱抗菌、催化活性高和副产物无毒等优点.这种新型纳米片提供了治疗感染伤口的新策略,扩展了纳米催化医学在抗感染方面的应用.

    ultrathin nanosheetvanadium oxideFenton-like reactionantibacterial

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    柔性64通道三维MXene/碳纳米管复合电极阵列用于无创肌电信号采集

    程连郭爱英李俊李梦娇...
    2977-2984页
    查看更多>>摘要：非侵入性表面肌电(sEMG)电极在医疗、人机交互和娱乐等领域有广阔的应用前景,能提供与肌电信号相关的多种信息.非侵入sEMG电极虽然降低了用户风险,但采集到的信号质量低于侵入性电极.目前,已开发出各种先进的电极材料用于检测生理电信号,但它们大多数是单通道电极.本文报告了使用粘结驱动自组装技术制备的64通道三维(3D)Ti3C2 MXene/CNT复合电极,它具有低皮肤电极接触阻抗和高信噪比(SNR)的特点,可用于收集EMG信号.该电极阵列具有高柔韧性,能完美贴合皮肤.在100 Hz时,3D Ti3C2 MXene/CNT电极接触阻抗比Ag/AgCl凝胶电极低了 10倍.此外,收集手臂sEMG信号时,Ti3C2 MXene/CNT电极比Ag/AgCl凝胶电极显示出更低的基线噪声和更高的SNR.Ti3C2 MXene/CNT电极能在保持高SNR(约25 dB)的同时,收集不同手势的sEMG信号.结合机器学习,可以识别不同手势的sEMG信号,识别率超过90％.上述3D Ti3C2 MXene/CNT电极的卓越性能和可扩展性表明该电极在电子皮肤和可穿戴设备技术的未来发展中具有光明的应用前景.

    electrodessurface electromyographyskin-contact impedanceTi3C2 MXenesCNTs

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    协同光热效应及纳米酶的高效抗菌活性

    李蓉陈莎莎张新刚曾帆...
    2985-2994页
    查看更多>>摘要：耐药菌的不断出现已成为人类和动物健康的严重威胁.开发高效、低耐药的新型非抗生素治疗药物是对抗耐药菌的有效策略.在这里,我们设计了一种新型的复合结构,即中空金属有机框架(MOF)包裹金纳米棒并负载铂纳米颗粒(Au NR@H-ZIF-8@Pt)用以对抗耐药细菌.Au NR@H-ZIF-8@Pt复合结构具有双重作用:(1)在近红外光照射下表现出优异的光热转换效率,从而实现基于光热效应的抗菌作用;(2)表现出高效的过氧化物酶样活性,通过原位产生的活性氧(ROS)有效杀灭细菌.结合光热和催化作用进行体外抗菌实验,Au NR@H-ZIF-8@Pt表现出高效、快速、广谱的抗菌活性(对铜绿假单胞菌和金黄色葡萄球菌的灭菌效果分别高达99.7％和98.3％).此外,体内实验进一步证明了该材料在促进细菌感染创面愈合方面的优势.本研究不仅有利于新型生物纳米材料的设计,也为对抗耐药菌提供了新思路.

    photothermal therapynanoenzymeantibacterial treatmentmetal-organic framework

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    一种具有定向微通道的机械稳定的自泵油水凝胶敷料用于加速糖尿病伤口愈合

    肖五一万茜子张益锴兰晋泽...
    2995-3002页
    查看更多>>摘要：基于非对称浸润性结构的自泵敷料(SPDs)已发展成为一种用于伤口过量渗液引流的新型有效材料,然而,由于亲、疏水层之间的界面力学稳定性较弱,目前的SPDs容易失去其不对称浸润性.为此,我们通过冰模板辅助浸润诱导转移(WET)聚合策略,制备了一种一体化的、具有定向微通道的自泵油水凝胶敷料(SPD-AM),可以加速糖尿病伤口的愈合过程.WET策略使疏水油凝胶层和亲水水凝胶层之间具有强界面力学稳定性,定向排列的微通道大大提高了SPD的导水能力.以糖尿病大鼠模型为例,相比其他敷料,SPD-AM可显著减少细菌定植,降低炎症反应,促进真皮重塑约47.31％,缩短创面愈合时间约1/5,并最终加速糖尿病创面愈合.本研究对开发下一代面向临床应用的具有稳定力学性能的自泵敷料具有重要价值.

    SPDsmechanically stable interfacesWET strategyice-templatingorganohydrogeldiabetic wounds

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    Pt配位花菁自组装的意外"蝴蝶效应"用于增强肿瘤光热治疗

    冯二厅吕方圆汤善亮杜健军...
    3003-3011页
    查看更多>>摘要：花菁染料的J-聚集体因其独特的红移吸收和优异的光热转换效率(PCE)而在肿瘤光热治疗(PTT)中显示出巨大的优势.然而,由于分子间相互作用的复杂性,探索新的策略来调控有机材料的聚集模式仍然具有挑战性.在本文中,我们设计了两个金属Pt配位的花菁二聚体CyR-Pt(R=Me,Et),并在水溶液中自发自组装成聚集体.CyEt-Pt聚集体为疏松和无定形堆积.通过用甲基取代乙基以减少空间位阻,这一微小的变化导致在CyMe-Pt自组装中出现了紧密有序的J-聚集体.这种意外的"蝴蝶效应"使CyMe-Pt J-聚集体表现出NIR-Ⅱ吸收、优异的光稳定性以及突出的光热性能(PCE=37％).在980 nm激光以安全功率(0.5 W cm-2)照射下,CyMe-Pt J-聚集体显著抑制肿瘤生长,证明了其在肿瘤PTT中的巨大潜力.

    near-infrared cyaninemetal coordinationsteric hindranceJ-aggregationphotothermal therapy

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